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中大纪红兵团队:以蛋白粉为氮源制备单原子铁催化剂选择性氧化乙苯

▲第一作者:程钰洁          

通讯作者:纪红兵、何晓辉          

通讯单位:中山大学化学学院              

论文DOI:10.1039/d1dt02001c         

期刊编委会将其选为Dalton Transactions封面(cover)文章进行重点介绍



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全文速览


本文利用蛋白粉作为氮源,通过简单的球磨法合成单原子催化剂Fe1/NC,经球差、透射电镜等表征确定铁的原子级分散结构,利用同步辐射等表征确定Fe1-N4的锚定结构,该催化剂在室温条件下的乙苯氧化反应中表现出优异性能。

02

背景介绍


单原子催化剂由于其极高的原子利用率和独特的几何-电子结构,近年来在非均相催化领域受到广泛应用。掺杂杂原子的碳材料具有不规则的多孔结构和较强的稳定性,因此常被用作单原子催化剂的载体。其中,杂原子可作为稳定金属原子中心的锚定位点。因此,选择易得的氮源对于单原子催化剂的发展极为重要。在生物系统中,存在大量含有丰富杂原子的有机物质,可被用作合成单原子催化剂的前驱体。

03

研究出发点


A) 设计了一种以蛋白粉为氮源,利用机械球磨法制备铁单原子催化剂的路线;
B)该路线制备出的铁单原子催化剂分散均匀,铁以Fe1-N4的结构稳定存在;
C)该铁单原子催化剂在室温下的乙苯氧化反应中具有优异性能和稳定性,活性优于纳米粒子催化剂Fen/NC。

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图文解析


本文采用机械球磨法,采用易得的商用蛋白粉作为氮源,按照一定比例与铁前驱体Fe(NO3)3·9H2O和炭黑进行机械球磨,之后在600 ℃下放入惰性环境的管式炉中煅烧,得到以氮碳材料为载体的铁单原子催化剂(Fe1/NC)。

此外,本文采用相似的方法,合成了纳米粒子催化剂(Fen/NC),以及不加入蛋白粉的催化剂Fe/C。作者利用球差电镜(HAADF-STEM)、同步辐射(EXAFS、XANES)等表征确定在Fe1/NC 中,Fe单原子以Fe1-N4的结构高度均匀分散在载体表面。而不加蛋白粉的Fe/C,由于缺少锚定位点,金属发生团聚,形成纳米粒子。在室温下的乙苯氧化反应中,Fe1/NC表现出的活性远优于纳米粒子催化剂Fen/NC及不加蛋白粉的催化剂Fe/C。同时,Fe1/NC循环反应五次,活性无明显降低,且依然保持单原子分散结构。说明其具有较强的结构稳定性。

05

总结与展望


本文采用商用蛋白粉为氮源,通过简单的机械球磨法制备单原子催化剂Fe1/NC,并在室温下的乙苯氧化反应中表现出优异性能。此方法为利用简单方法合成高效单原子催化剂提供了新的灵感和思路。

本论文被Dalton Transactions 选为封面论文,中山大学硕士生程钰洁为第一作者,中山大学纪红兵教授、何晓辉副教授为文章的通讯作者。

Protein Powder Derived Nitrogen-Doped Carbon Supported Atomically Dispersed Iron Sites for Selective Oxidation of Ethylbenzene
Yujie Cheng, Qingdi Sun, Liyun Huang, Qian He, Hao Zhang, Pengbo Wang, Ying Zhang, Shaolin Shi, Xingcong Zhang, Tao Gan, Xiaohui He,* Hongbing Ji*
DOI:10.1039/d1dt02001c

论文链接:
https://doi.org/10.1039/D1DT02001C


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