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天津大学Chem: 无N掺杂的高效富氧缺陷WOx催化CO2光还原制甲烷

氨作为一种丰富而廉价的资源,在材料的氮化过程中被广泛应用。目前已有的一些研究表明在氨处理过渡金属氧化物(TMO)过程中,不仅会形成大量的氧空位(OVs)也有一些N原子掺杂到TMO晶格中。但是,该机制仍然缺乏基本的理解。因此,深入研究高温氨处理对催化剂活性位点的认知是至关重要的。近日天津大学张兵教授团队以WO3为例,深入报道了TMO在氨处理过程中的逐步变化。他们揭示氨分子中的H和N原子可以在WO3中提取O原子以逐步生成H2O,N2,N2O和NO。同时,WO3则分步转化为WO3-x和WN。基于这种机制,他们设计了一种通用的低温氨辅助还原策略以合成不含N掺杂的富氧缺陷TMO。令人兴奋的是,由于氧缺陷存在,所制备的富含氧缺陷的蓝色WO3-x多孔纳米棒(OBWPN)在CO2光还原制备CH4的反应中显示出很棒的催化性能,CH4产率高达45.7 ± 1.3 μmol g1h1。这项工作不仅提供了氧化物氨处理的基本机制,也为具有高催化性能的富含OV的TMO的设计开辟了新的视角。

图片来源:Chem

亮点解析:

  1. 结合实验和理论研究揭示OV形成机制

  2. 建立一种通用的低温氨辅助还原策略,用于在TMO中无N掺杂的创建OV

  3. 制备了一种高活性的WO3-X催化剂,在无牺牲剂的光CO2转化制备甲烷的反应中具有高活性。



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