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【Angew. Chem. Int. Ed.】镍铁氢化酶1催化黄素的非天然还原:深黄酶烯烃还原酶催化烯烃氢化
深黄酶(Old Yellow EnzymeOYE)烯烃还原酶在催化不对称烯烃还原的工业生物技术中占有重要地位。OYEs含有一个紧密结合的FMN辅基,利用额外的还原剂将电子转移到活化的烯烃。最常见的是,通过昂贵的辅助因子NADPHNADHOYEs提供还原当量,因此它们通常与用于还原烟酰胺辅因子(例如葡萄糖/葡萄糖脱氢酶(GDH))的辅因子循环系统一起操作。

图片来源:Angew. Chem. Int. Ed.

 

近期,英国牛津大学Kylie A. Vincent报道了一种大肠杆菌来源的[Ni-Fe]氢化酶1Hyd1)的活性,直接还原生物黄素辅因子FMNFAD,使用H2作为一个简单的、完全原子经济的还原剂。


图片来源:Angew. Chem. Int. Ed.

 

Hyd1的强韧特性可用于广泛的温度范围(2570)和延长的反应时间还原黄素。


图片来源:Angew. Chem. Int. Ed.

 

该系统作为一个简单、易于实现FMNH2FADH2再生的实用性系统,通过向深黄色酶“烯烃还原酶”提供还原的黄素对不对称烯烃还原,其转化率高达100%。在黄素回收过程中, Hyd1具有高达20.4min-1的周转频率和高达20200的总周转数。


图片来源:Angew. Chem. Int. Ed.

 

参考文献:E. coli Nickel-Iron Hydrogenase 1 Catalyses Non-native Reduction of Flavins:Demonstration for Alkene Hydrogenation by Old Yellow Enzyme Ene-reductases

Angew. Chem. Int. Ed.

DOI10.1002/anie.202101186

原文作者:Shiny Joseph Srinivasan, Sarah E. Cleary,MiguelA. Ramirez, Holly A. Reeve, Caroline E. Paul, and Kylie A. Vincent*


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