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ACS Nano:Au 纳米团簇的价态工程电化学发光
第一作者:Dongyang Wang


通讯作者:邹桂征
通讯单位:山东大学
 
研究内容: 
为了确定体元素对金属纳米团簇(NCs)电化学发光(ECL)的内在影响,本文开发了一种价态工程策略,以牛血清白蛋白(BSA)稳定的Au NCs作为模型来调整NCs的 电化学发光,即Au体元的价态,即Au(0)和Au(I),通过BSA依次将前体AuCl4−还原为Au(I)和Au(0)。得到的BSA-Au NCs/N2H4系统形成了三个阳极ECL过程,分别为 0.37 (ECL-1)、0.85 (ECL-2)和1.45 V (ECL-3)。ECL-1由BSA-Au NCs的BSA-Au(0)部分以表面缺陷相关路线生成,与ECL-2和ECL-3相比,ECL-1更强且红移,ECL-2和ECL-3由BSA-Au NCs的BSA-Au(I)部分以带隙工程路线生成。通过调节BSA-Au NCs的Au(I)/Au(0)比率、可调谐ECL生成路线和触发电势,可以选择性地生成或抑制每个阳极ECL过程,并且金属NCs的发射强度和波段可以在涉及价态工程的体元素中方便地实现。


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2图1. BSA (a)和(b-i)BSA-Au NCs培养(b) 2 (c) 6, (d) 8,(e)10, (f)12, (g)18,(h) 24,(i) 30 h的紫外-可见吸收光谱(A)和(B) 荧光光谱。裸金在(a) 0.1 M pH 7.4含10 mM N2H4的磷酸盐缓冲液和(b−i) 0.5 mg/mL BSA-Au NCs中(C)ECL电位分布和(D) 累积ECL谱,孵育时间为(b)2,(b)6,(D)8,(e)10,(f)12,(g)18,(h)24和(i)30h。

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图2.裸金在含有10mM N2H4和0.5mg/mL BSA-Au NCs的0.1M pH 7.4磷酸盐缓冲液中培养时间为(A)2、(B)6、(C)8、(D)10、(E)12、(F)18、(G)24和(H)30h的Spooling ECL光谱。


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图3.(A-D)孵育时间为(A)6、(B)10、(C)12和(D)24h的BSA-Au NCs的TEM。插入A-D:孵育时间为(A)6、(B)10、(C)12和(D)24h的BSA-Au NCs的HRTEM。(E)Au 4f XPS、(F)ESR光谱、(G)VB XPS光谱、(H)[(Ahν)1/2 versus hν]图和(I)Bg,BSA-Au NCs的孵育时间为(a)6、(b)10、(c)12和(d)24h。
 


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图4
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