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马冬玲Nature子刊:1+1>2! Ag纳米颗粒与金属-有机基质间的协同作用增强光催化析氢
通过光催化反应将太阳能转化为清洁的H2燃料是可持续发展的一个有前景的策略。然而,目前大多数光催化剂的催化效率相对较低、光吸收能力弱和严重的光生空穴和电子重组,这限制了光催化产氢的进一步发展。因此,设计并开发具有可见光吸收和性能高效的太阳能-化学能转换材料对于光催化产氢的发展和实际应用具有重要意义。


近日,加拿大国立科学研究院(INRS)马冬玲课题组通过一步法来构建等离子体的银纳米粒子(Ag NPs)和银卟啉MOM(Ag MOM)混合结构(Ag-Ag MOM)。其中,原位生长策略使Ag NPs和Ag MOM能够共享界面处的Ag原子,以在两种化合物之间形成亲密界面。
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材料表征结果显示,得益于清洁的界面,在这些异质结中观察到了强的拉曼增强;并且等离子体纳米粒子向Ag MOM的电荷转移。还有就是,通过共享Ag原子,Ag NPs稳定了一般不稳定的基于Ag节点的卟啉MOM。
该系统综合了等离子体Ag纳米粒子宽的吸收光范围、有效的电荷/能量转移、还原能量水平的提高以及薄Ag MOM中快速的物质扩散等优点,因此,Ag-Ag MOM的可见光光催化H2产生速率(1025 μmol h−1 g−1)显著提高,并且在全光谱照射下产氢速率最高达到3153 μmol h−1 g−1
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综合实验结果和理论计算,研究人员提出了Ag-Ag MOM光催化体系的可能的SPR增强机理:在光照射下,等离子体Ag NPs和激发的Ag MOM之间的强相互作用促进了光催化H2。虽然金属Ag也可以作为光还原H2O的辅助催化剂,但是由于Ag-Ag MOM和Ag-Cu MOM的光催化活性相对较低,所以它并不起主导作用。
综上,这项工作强调了等离子体纳米银与金属-有机基质的协同作用对提高光催化剂性能的重要性,这为有效地连接金属-有机基质和等离子体纳米颗粒提供了理论基础。
Silver Nanoparticle Enhanced Metal-Organic Matrix with Interface-Engineering for Efficient Photocatalytic Hydrogen Evolution. Nature Communications, 2023. DOI: 10.1038/s41467-023-35981-8




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