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Angew. Chem. :石墨炔逐步诱导沉积稳定锌金属界面助力高性能水系锌负极

可充电水相锌离子电池具有高能量密度、低氧化还原电位、低成本和安全的优点,然而其循环性能严重不足的缺点制约了该领域的研究进展。


近日,中国科学院化学研究所研究员、山东大学讲席教授李玉良院士和山东大学教授薛玉瑞巧妙利用石墨炔富炔结构、孔洞结构与金属原子之间不完全电荷转移和空间限域效应,实现了Zn电极从“金属原子”到“团簇”、“纳米平面”再到“异质界面”的逐步可控生长。这也是迄今为止发现的第一种可以控制实现金属电极从“原子尺度到超平面结构”可控生长的材料,为实现高稳定性锌负极的制备提供了新策略。通过将锌原子锚定在石墨炔上获得的水锌离子电池电极具有优异的电镀/剥离可逆性和使用寿命,即使在高电流密度下也没有任何锌枝晶和副反应。



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图1: (a)Zn/GDY电极制备流程及可逆沉积-剥离过程示意图;(b) Zn/GDY电极的截面扫描电镜图片和元素分布。

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图2: 电极沉积过程中(a-d) Zn原子,(e-h) Zn纳米簇,(i,j) Zn纳米平面和(k, l) Zn/GDY异质界面高分辨形貌表征。

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图3: 剥离过程中(a, b) Zn/GDY异质结构,(c, d) Zn纳米平面,(e, f) Zn纳米簇,以及(g, h) Zn原子高分辨形貌表征;(i-l) Zn沉积和剥离过程中的XPS谱;(m) Zn/GDY原位深度剖析XPS谱;Zn/GDY电极沉积/剥离过程中的原位(n)Raman和(o)XRD衍射图谱。

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图4:(a, b) 锌箔和(c, d) Zn/GDY电极的光学和扫描电镜图片。(e-g) 锌箔和Zn/GDY沉积过程示意图。(h, i) 锌箔和(j, k) Zn/GDY电极循环10次和500次后的扫描电镜图片。(l, m) 10 mA cm-2与30 mA cm-2的电流密度下Zn与Zn/GDY电极对称电池循环曲线(n)循环性能与已报道性能的比较。

综上所述,研究者提出了一种新的逐步可逆诱导金属纳米结构生长的方法,并首次实现了从金属原子生长到大面积有序结构异质界面的可控诱导生长,抑制了锌枝晶的形成和副反应的发生,从而使对称电池具有较高的电镀/剥离可逆性和寿命,在10.0 mA cm-2和30.0 mA cm-2的电流密度下,组装的对称电池实现了超过16000圈和3800圈的长循环稳定性。这种简单高效的电极可控制备策略为新一代水系锌离子储能提供了一种新思路。

文信息

Step by Step Induced Growth of Zinc-Metal Interface on Graphdiyne for Aqueous Zinc-Ion Batteries

Xiaoyu Luan, Lu Qi, Zhiqiang Zheng, Yaqi Gao, Yurui Xue *, and Yuliang Li *


Angewandte Chemie International Edition

DOI: 10.1002/anie.202215968




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